XJIPC OpenIR  > 环境科学与技术研究室
CO2光还原催化剂的制备及反应微观机理研究
杜云舒
Thesis Advisor邱恒山
2017-05-28
Degree Grantor中国科学院大学
Place of Conferral北京
Degree Name硕士
Degree Discipline材料工程
Keyword二氧化碳 光还原 氧化锌 二氧化钛 体相氢 微观机理
Other Abstract

CO2是造成温室效应的主要人为温室气体之一。然而,随着煤炭、石油化工产业的快速发展,CO2的大量排放成为一个无法回避的问题。如何实现CO2的有效去除和转化将成为一个有着重要科学和现实意义的课题。光催化技术以其成本低廉、绿色环保且可持续发展等优点成为去除CO2最有前景的技术之一。本论文以可控制备的ZnO和TiO2纳米颗粒为基础,通过原位光催化表征系统探讨了光催化效率的影响因素,并结合真空原位红外光谱的方法实现了对吸附脱附行为和光催化反应微观过程的研究。主要研究内容包括:1、探究了样品制备方法对CO2光还原实验的影响因素。实验中我们发现有些阴离子和有机成分具有一定的光分解性质,并会影响到后期的光催化效率表征实验结果;另外,在材料合成过程中引入还原性较强的阳离子(如提供碱性环境),则有可能在后期的CO2光还原实验中形成较强的碳酸盐,从而在一定程度上造成催化剂的失活。2、利用原位光催化表征系统和真空原位红外光谱系统对ZnO基CO2光还原的反应过程进行检测,发现CO2还原的初步还原产物为CO,并且水蒸汽环境有利于CO2的光还原反应的进行。同时,探究了CO2光还原反应的温度特性,发现在303-393 K之间,CO的生成速率基本不随温度的改变而发生变化,说明CO2的光还原反应的速控步骤不是发生在催化剂表面的CO2吸附和还原过程,而有可能是受温度影响不大的光激发过程。3、初步探索了氢原子在ZnO体相中的形成和扩散行为。这是由于,一方面氢原子在ZnO体相的存在有一定的普遍性;另一方面,ZnO体相氢的存在会对ZnO表面的CO2吸附和光催化过程产生影响。实验中我们发现暴露于ZnO表面的氢原子(或氢分子)倾向于扩散到ZnO的体相中形成电子掺杂效应。通过真空退火,高温氧化和常温吸附CO2的方式可以促进氢在ZnO体相中的向外扩散,从而在一定程度上可以实现对体相氢浓度的控制。4、初步研究了在锐钛矿TiO2表面CO2光还原的过程。实验中我们发现,一定量的H2O的存在有利于CO2光还原的进行,然而过多的H2O反而会抑制反应的进行,这是由于H2O和CO2的竞争吸附所致,H2的存在则部分改变了反应路径例如部分CO2发生加氢反应。

Document Type学位论文
Identifierhttp://ir.xjipc.cas.cn/handle/365002/4978
Collection环境科学与技术研究室
Recommended Citation
GB/T 7714
杜云舒. CO2光还原催化剂的制备及反应微观机理研究[D]. 北京. 中国科学院大学,2017.
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CO2光还原催化剂的制备及反应微观机理研(3457KB)学位论文 开放获取CC BY-NC-SAApplication Full Text
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