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题名: 氨基改性橘子皮对水中汞离子的吸附性能及机制研究
作者: 刘明灯
答辩日期: 2013-05-27
导师: 王传义 ; 袁群惠
专业: 材料物理与化学
授予单位: 中国科学院大学
授予地点: 北京
学位: 博士
关键词: 橘子皮 ; 氨基化改性 ; Hg2+离子 ; 吸附剂
摘要:
本论文选用农林废弃物橘子皮(OP)为原料,对其进行化学改性,分别制备了二乙烯三胺(DETA)表面接枝功能化橘子皮(DOP),丙烯腈接枝共聚后二乙 烯三胺氨化橘子皮(AOP)和一步水热法制备氨基功能化橘子皮炭材料(OP-HC-N)三类吸附剂。通过对水中Hg2+离子的吸附研究,考察了氨基改性橘 子皮的吸附性能。 利用傅里叶变换红外光谱分析、扫描电子显微镜、比表面积测定及元素分析等手段,对所制备的吸附剂进行表面特性和活性基团的鉴定。分析结果表明:DOP、 AOP和OP-HC-N的红外光谱中均出现了明显的C-N键吸收峰;DOP的表面出现比较清晰的纤维纹路,AOP的表面变得粗糙并呈现多孔花状结构,而经 水热法处理所得材料OP-HC-N的表面完全和原始橘子皮不同,得到表面光滑的碳球;相对OP而言,DOP、AOP和OP-HC-N的氮含量分别为 6.77%、21.77%和9.09% 分别提高了510%、1861%和719%。 通过静态吸附实验,考察了不同吸附剂的加入量、pH、时间、温度、初始浓度、离子强度及共存重金属离子对吸附的影响,并系统地进行了吸附动力学和热力学的 研究。结合红外光谱分析、扫描电镜、BET-N2吸附脱附法和元素分析等手段,探讨了氨基化改性橘子皮对Hg2+离子的吸附机理。实验结果表明:DOP、 AOP和OP-HC-N对Hg2+离子吸附的最佳pH值分别为3.0、4.0和4.0;随着吸附剂量的增加,氨基改性橘子皮对水体中的Hg2+离子的吸附 效率随之提高,当吸附剂量为1g/L时,DOP和OP-HC-N对水溶液中的Hg2+离子具有较好的吸附效果,而对于AOP而言,吸附剂的量仅需0.4g /L即可达到令人满意的效果;DOP和OP-HC-N对水中Hg2+离子的吸附是一个符合准二级动力学方程的快速吸附过程,60min达到吸附平 衡;AOP对Hg2+离子的吸附反应速率是先快后慢,在前20min,Hg2+离子去除效率达80%,3h吸附才基本达到平衡,吸附过程符合准二级动力学 方程,而且吸附过程由膜扩散和颗粒内扩散联合控制,颗粒内扩散速率是吸附过程的决速步;氨基改性橘子皮吸附剂对Hg2+离子的吸附均可以用 Langmuir等温方程来拟合。与OP相比,DOP、AOP和OP-HC-N对Hg2+离子的吸附容量均得到提高,分别为370.37、1588.8 和 483.5mg/g,比改性前提高了10.5、45和13.7倍;离子强度的变化对Hg2+离子在三类吸附剂上的吸附有着一定影响,DOP和AOP分别在 离子强度大于0.6和0.8M时,吸附容量明显下降,而对于OP-HC-N来说,对Hg2+离子的吸附容量随着离子强度的提高而下降;其他共存重金属离子 对Hg2+离子吸附的影响程度大小不一,没有什么明确的规律可 氨基改性橘子皮对水中汞离子的吸附性能及机制研究 VIII 以遵循,但都降低了Hg2+离子的吸附能力;使用0.1M EDTA溶液对吸附饱和的改性橘子皮生物吸附剂解吸,解吸率可达到90%以上。通过4次吸附—解吸循环试验表明,氨基改性橘子皮的吸附容量变化不是太大, 可以循环利用。 使用氨基改性橘子皮生物吸附剂对实际含Hg2+离子废水进行了处理,结果表明:经过改性橘子皮生物吸附剂的吸附,去除率可达99.71%,废水中Hg2+ 离子残留量达到了国家工业废水排放标准。 通过本研究,获得了废弃物质橘子皮的高效利用及治理含Hg2+离子污染废水的基础性数据,对实现农林资源综合利用具有经济和环境双重意义,为生物废弃物质 的资源化及深度利用提供一种新的思路,并为开发高效、低成本的重金属污染治理技术奠定良好的基础。
英文摘要: In this paper, three biosorbents were prepared using orange peel (OP) from agriculture residues by chemical modification, including diethylenetriamine modified OP to obtain the adsorbents (DOP), firstly grafting OP with acrylonitrile follow by reacting with diethylenetriamine to obtain a novel aminated orange peel (AOP), while amino-functionalized carbonaceous materials (OP-HC-N) made by hydrothermal carbonization from OP. The adsorption performance of Hg2+ ions on these bisorbents in aqueous solution was studied. The active sites and surfaces morphology of orange peel and modified orange peel were characterized by Fourier transform infrared spectroscopy, scanning electron microscopy, BET-N2 adsorption and elemental analysis technique. The results show obvious C-N bond stretching peak in the infrared spectra of DOP, AOP and OP-HC-N appeared. The SEM characterization elucidates that DOP surface distinctly appeares as cellulose grain, and AOP surface is more rough, potholed and vesicular than the raw OP. PP-HC-N prepared by hydrothermal carbonization of OP is somewhat uneven carbon sphere, which was entirely different from OP; The amount of nitrogen contained in DOP, AOP and OP-HC-N were 6.77%, 21.77% and 9.09%, which increased by 510%,1861% and 719% times than that of raw OP, respectively. Removal efficiencies of these adsorbents were tested as a function of adsorbents dosage, initial pH, contact time, temperature, initial metal concentrations, ionic strength and coexistence of heavy metal ions by bath adsorption, and the adsorption thermodynamics and the adsorption kinetics were studied systematically. The mechanisms of adsorption Hg2+ by the amino-functionalized OP was investigated by BET-N2 adsorption-desorption, infrared spectroscopy and scanning electron microscopy. The experiment results indicate that the optimal pH for Hg2+ removal is 3.0, 4.0 and 4.0 for DOP, AOP and OP-HC-N, respectively. The adsorption efficiencies increase with the increasing adsorbents dosage. For DOP and OP-HC-N, the removal of Hg2+ reaches optimum result as the dosage is 1g/L, but for AOP, only 0.4g/L of dosage can achieve satisfactory effect.
内容类型: 学位论文
URI标识: http://ir.xjipc.cas.cn/handle/365002/2472
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作者单位: 中国科学院新疆理化技术研究所

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刘明灯. 氨基改性橘子皮对水中汞离子的吸附性能及机制研究[D]. 北京. 中国科学院大学. 2013.
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